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論文

原子力分野における分光分析手法の紹介

日下 良二

分光研究, 67(6), p.239 - 240, 2018/12

本稿では原子力分野外の読者を対象に、日本原子力研究開発機構(JAEA)と量子科学技術研究開発機構(QST)の共同研究によって開発された分光分析手法を解説した。解説した手法は、使用済燃料に含まれる$$^{107}$$Pd同位体を、レーザー誘起光還元法と誘導プラズマ質量分析計(ICP-MS)を用いることによって定量分析することに成功した手法である。使用済燃料に含まれる放射性同位体の定量分析の重要性と、その分析の難しさや問題点を解説した上で、本手法の原理、利点、さらには、今後の応用について記述した。

論文

表面電離型質量分析計に用いられるフィラメントの表面状態のウラン同位体比測定に及ぼす影響

田口 茂郎; 宮内 啓成*; 堀籠 和志; 山本 昌彦; 久野 剛彦

分析化学, 67(11), p.681 - 686, 2018/11

表面電離型質量分析法において、フィラメント中の不純物を放出し、バックグラウンドの影響を最小限に抑えるために、脱ガスは重要な処理方法の1つである。本研究では、通電加熱処理によるタングステンフィラメントの表面変化が、ウラン同位体($$^{235}$$U/$$^{238}$$U)測定へ与える影響について調査した。その結果、タングステンフィラメントの通電加熱処理は、フィラメント表面を平滑にする効果があり、試料固着状態の改善効果もあることが判明した。さらに、これに伴い、ウラン同位体($$^{235}$$U/$$^{238}$$U)の測定精度も改善された。

論文

Uranium age-dating using in-situ isotope ratios by thermal ionization mass spectrometry for nuclear forensics

大久保 綾子; 篠原 伸夫; 間柄 正明

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 314(1), p.231 - 234, 2017/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:19.65(Chemistry, Analytical)

核鑑識のために新規に開発したウラン年代測定法を用いて、二つの濃縮ウラン試料の製造日を決定した。本法による年代測定では、スパイク溶液を添加する必要がなく、$$^{230}$$Th/$$^{234}$$Uは、試料中の$$^{230}$$Th/$$^{234}$$Th、$$^{234}$$U/$$^{238}$$Uおよび放射平衡時の$$^{234}$$Th/$$^{238}$$U比(計算値)より計算される。本法で求めたウラン試料の製造日は、低濃縮ウラン試料については、実際の製造日と誤差の範囲で一致したが、高濃縮ウラン試料については、実際の製造日よりもわずかに新しい製造日が得られた。高濃縮ウラン試料の年代測定については、表面電離型質量分析において、$$^{234}$$Uから$$^{234}$$Thへの干渉が結果に影響していることが考えられた。

論文

D$$_{2}$$/He混合ガスの室温連続分離実験

丹澤 貞光; 廣木 成治; 阿部 哲也

真空, 46(3), p.154 - 157, 2003/03

吸着剤を充填した配管中に混合ガスを通過させ、吸着親和力の違いによって通過速度に差が出現することを利用して、混合ガスを各成分ごとに分離し、そのガス成分を、バルブ操作によって適時抜き出すという方法を開発(連続循環クロマト法,Continuous Circulation Chromatograph method,C$$^{3}$$法)し、それを軽水素とヘリウムの混合ガス分離に適用し、99%以上の純度で各成分に分離できることを報告した。今回は、本技術の核融合実燃料へ適用できることを実証するため、D$$_{2}$$/Heの混合ガスを用いて実験を行ったので、その結果を報告する。

論文

全フッ素化化合物の連続循環ガスクロマトグラフによる分離基礎実験

丹澤 貞光; 廣木 成治; 阿部 哲也; 二ツ木 高志*; 田嶋 義宣*

真空, 46(1), p.44 - 48, 2003/01

半導体製造工場では、ドライエッチング工程や薄膜形成工程などにおいて、全フッ素化化合物であるPFC(PerFluoroCompound)ガスを作業ガスとして使用している。PFCガスについては、地球温暖化防止を目的とした京都議定書の結果を踏まえ、自主的排出削減が半導体業界などで行われつつある。そのため、排出にあたっては種々の方法によって無害化処理が試みられているが、(1)完全に分離・無害化することは難しい,(2)回収再利用が難しい,(3)処理設備の建設費あるいは運転経費が非常に高くなる、という問題がある。筆者らは、これまで核融合炉の排気ガスを構成する未反応燃料成分(水素同位体)とヘリウム燃焼灰を選択的に分離し、未反応燃料成分を燃料として再利用することを目的として吸着材入分離カラムを用いた連続循環クロマト法(Continuous Circulation Chromatograph method,以下C$$^{3}$$法と略記)を研究してきた。今回、このC$$^{3}$$法を沸点が僅差(沸点差0.6K)のため、通常使われている深冷蒸留分離方式では分離が非常に困難といわれているCF$$_{4}$$/NF$$_{3}$$混合ガスに適用し両成分の選択分離を試みた。その結果、吸着剤として活性炭を充填した分離カラムを用いることによって、室温及び大気圧以下の条件下で各々99%以上の純度を持つCF$$_{4}$$及びNF$$_{3}$$に分離することができた。また同時に、連続分離処理を行うために必要な装置の運転制御用基礎データも取得した。

論文

The Real-time gas mass filter system for the analysis of products from trichloroethylene-air mixture during electron beam irradiation

箱田 照幸; 新井 英彦; 橋本 昭司

Journal of Chemical Engineering of Japan, 34(10), p.1300 - 1308, 2001/10

 被引用回数:2 パーセンタイル:25.13(Engineering, Chemical)

大気圧下の微量成分含有空気をキャピラリーチューブによりサンプリングし、微量成分を測定できる質量分析計の開発を行った。微量成分が空気成分と異なる質量数を有する場合には、本分析計により幾つかの微量成分を同時に、かつ連続的に測定できる。また二酸化硫黄、ベンゼン等の校正ガスを用いて、本装置の諸条件での性能評価を行った。また、空気中に含まれたトリクロロエチレンに電子ビーム照射したガスに、本装置を適用し、ジクロロ塩化アセチル、塩化カルボニル、塩素等の連続測定を行った。得られた結果から、10ppmvのトリクロロエチレンを完全酸化分解するためには、15kGyの吸収線量が必要であることがわかった。また照射ガスをアルカリ水溶液との反応することにより、完全酸化分解に必要な吸収線量が7kGyに低減できることを見いだした。さらにトリクロロエチレンの分解機構及び塩化カルボニルの生成機構を考察した。

報告書

プルトニウム・ウラン同位体分析における日常管理データに基づく分析誤差の評価(1998年9月$$sim$$2000年12月)

小林 英男; 鈴木 徹; 千葉 正彦; 佐藤 光弘; 川崎 雅史; 平沢 正*; 大内 勇一*

JNC TN8440 2001-005, 33 Pages, 2001/02

JNC-TN8440-2001-005.pdf:1.24MB

プルトニウム燃料センターにおいて、プルトニウム・ウラン同位体分析および濃度分析のために、4台の質量分析装置を使用している。それらの装置の管理のために、試料分析の都度プルトニウム・ウランの標準試料を測定しており、それらのデータを評価した結果、質量分析における分析誤差は、保障措置分析に関する国際目標値を十分満足するとともに、従来法からトータルエバポレーション法に変更したことにより、特にプルトニウム同位体分析において顕著にランダム誤差が改善されたことが確認できた。

論文

Vaporization behavior of neptunium mononitride

中島 邦久; 荒井 康夫; 鈴木 康文

Journal of Nuclear Materials, 247, p.33 - 36, 1997/00

 被引用回数:12 パーセンタイル:67.93(Materials Science, Multidisciplinary)

アクチノイド-窒化物はTRU消滅炉用燃料の候補の1つに挙げられているが、燃料設計に必要な情報は乏しく、それらの特性理解が望まれている。ここでは、クヌンセンセルと四重極型質量分析計とを組み合わせた実験によってネプツニウム窒化物NpNの蒸発挙動を初めて測定した。その結果、Np分圧の温度依存性は金属Np上のNp分圧の挙動に近いことが解った。したがって、NpNの蒸発挙動ではU金属が析出するUNの場合と同様、金属Npの析出が示唆された。また、今回得られたNp分圧と文献から得られる窒素分圧の外挿値およびNp(g)の生成自由エネルギーから計算されたNpNの生成自由エネルギーは、過去に報告されているUNとPuNの生成自由エネルギーに対してほぼ中間的な値を示すことが解った。

報告書

技術説明資料

和田 幸男; 船坂 英之; 明珍 宗孝; 山本 和典; 原田 秀郎; 北谷 文人; 鈴木 政浩

PNC TN8100 96-005, 16 Pages, 1996/01

PNC-TN8100-96-005.pdf:1.6MB

本資料は、先端技術開発室で現在実施している各種研究の内容と成果の概要および計画をまとめたものである。なお、各研究項目については、各々、投稿論文および社内報告資料として詳細に報告がなされているので、本資料はそれをダイジェスト版的にまとめたものである。

論文

Proposal for an in situ measurement of the atmospheric methane concentration using a high-resolution quadrupole mass spectrometer

金子 一彦*; 廣木 成治; 阿部 哲也; 村上 義夫

Vacuum, 47(11), p.1313 - 1316, 1996/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:16.37(Materials Science, Multidisciplinary)

核融合研究用に原研で開発された高分解能四極子質量分析計を用いた、大気中のその場メタン濃度測定の可能性を検討した。メタン(CH$$_{4}$$)は近年、いわゆる温室効果ガスとしてその排出抑制策が各国で検討されており、地球規模での観測網が構築されようとしている。大気中のCH$$_{4}$$濃度測定において測定精度を高めるには、屋外でのその場測定が必須であり、簡便で高性能のCH$$_{4}$$分析計が求められている。通常の四極子質量分析計を使ったCH$$_{4}$$濃度測定では、質量15と質量14のピーク強度比から求められるが、質量15にはCH$$_{3+}$$の他に$$^{15}$$N$$^{+}$$がわずかに含まれており、$$^{15}$$N$$^{+}$$がCH$$_{3+}$$と干渉する場合がある。そこで、高分解能四極子質量分析計を用いたCH$$_{3+}$$(15.0001u)と$$^{15}$$N$$^{+}$$(15.0235u)が分離可能であることを実験的に示し、CH$$_{3+}$$$$^{15}$$N$$^{+}$$のピーク強度比から大気中の極微量のCH$$_{4}$$濃度測定が行える可能性があることを示した。

論文

Sensitive helium leak detection in a deuterium atmosphere using a high-resolution quadrupole mass spectrometer

廣木 成治; 阿部 哲也; 村上 義夫

Vacuum, 47(6-8), p.767 - 769, 1996/00

 被引用回数:7 パーセンタイル:39.56(Materials Science, Multidisciplinary)

核融合装置においてプラズマパラメータを改善して行くためには、プラズマに混入する不純物量をできるだけ少なくする必要があり、不純物混入の原因となる真空漏れはできるだけ防がなければならない。この真空漏れ探知には通常、ヘリウムリークディテクターが使われるが、通常のヘリウムリークディテクターはヘリウム(4.0026$$mu$$)と重水素(4.0282$$mu$$)を質量分離できず、重水素放電を行う核融合装置には使えない。そこで我々は、重水素ピークに対し10$$^{-4}$$のヘリウムピークを検出できる高分解能四極子質量分析計を開発し、これを組み込んだヘリウムリークディテクターを試作して種々の条件で評価試験を行った。

報告書

長半減期放射性核種の定量法に関する調査研究(3)

not registered

PNC TJ1545 95-001, 150 Pages, 1995/03

PNC-TJ1545-95-001.pdf:5.28MB

本報告では、核燃料サイクルに関連した長半減期放射性核種の分析定量法の調査研究の最終年度に当り、一昨年および昨年度の成果を踏まえ、我が国でのこの方面の最先端の研究成果を中心にまとめ上げた。本委員会委員は、環境放射能分析はもとより環境放射能動態研究の第一線で活躍されている数少ない研究者であり、委員一人一人の研究の現状を知ることは大変有意義なことと考えた。そこで各委員の環境放射能研究を歴史的背景や周辺の研究状況をも勘案して報告書としてまとめることにした。質量分析を用いた環境放射能分析については総論としての纏めのほか、99Tc、237Np分析定量への実際の適用例と報告している。そのほか、食品、人体中のトリチウム分析や液体シンチレーション法とパルス時間間隔解析法を併用した$$alpha$$放射体の分析を纏めている。更に、これら環境放射能のバックグラウンド調査結果について最後に記述した。

論文

四極子質量分析計の感度に及ぼす四極子電極端電界の影響

廣木 成治; 金子 一彦*; 阿部 哲也; 村上 義夫

真空, 38(2), p.74 - 79, 1995/00

四極子質量分析計においては、四極子電極の両端に発生する端電界が感度や分解能に影響を及ぼすと考えられる。そこで本実験では、端電界長をxyzマニピュレータを用いて変化させ、四極子質量分析計の感度やピーク波形に与える影響を調べた。実験に利用したイオン種は、He$$^{+}$$、Ar$$^{2+}$$、Ar$$^{+}$$、Xe$$^{2+}$$、Xe$$^{+}$$である。入口側端電界長を増加させていった場合、He$$^{+}$$を除く4種類のイオンはある端電界長の領域で感度が増していった。これに対して出口側端電界長を増やしていくと、5種類のイオンとも感度が単調に減少した。これらの実験結果は、1次近似による端電界を含むイオン起動解析の結果と定性的に一致した。

論文

Effect of a pre-filter on the sensitivity of a high-resolution quadrupole mass spectrometer

廣木 成治; 阪田 健一*; 杉山 尚樹*; 村本 節夫*; 阿部 哲也; 村上 義夫

Vacuum, 46(7), p.681 - 683, 1995/00

 被引用回数:9 パーセンタイル:47.32(Materials Science, Multidisciplinary)

マシュー線図の第2安定領域を利用した高分解能四極子質量分析計の感度に及ぼす補助電極の効果について調べた。補助電極としては短い四極子電極が使われ、これに適当な高周波電圧のみが印加されて、主電極のイオン入射口側に取付けられた。補助電極の有無による、ヘリウム-4の質量ピーク強度変化を調べた結果、補助電極を取付けることによりピーク強度が約2倍(半値幅分解能で40)となった。また、イオン軌道解析により理論的にも、補助電極が第2安定領域の条件で感度向上に効果があることを示した。

論文

Development of a high-resolution quadrupole mass spectrometer capable of detecting $$^{3}$$He and $$^{4}$$He in a hydrogen isotope atmosphere

廣木 成治; 阿部 哲也; 村上 義夫; 柳下 浩二*; 中村 静雄*

J. Vac. Sci. Technol., A, 12(5), p.2711 - 2715, 1994/09

水素同位体(HDやD$$_{2}$$)中の$$^{3}$$Heおよび$$^{4}$$Heを検出できる、高分解能四極子質量分析計を開発した。この分析計は、高分解能モードと通常モードを任意に選択することが可能であり、このうち高分解能モードはマシュー線図の第II安定解領域の条件を採用している。$$^{3}$$He$$^{+}$$はHD$$^{+}$$やH$$_{3+}$$と干渉するが、特に$$^{3}$$He$$^{+}$$とHD$$^{+}$$の質量差は0.0059uで、これは$$^{4}$$He$$^{+}$$とD$$_{2+}$$のそれ(0.0256u)の1/4.3である。高分解能モードで$$^{3}$$He$$^{+}$$とHD$$^{+}$$の分離を試みたところ、$$^{3}$$He$$^{+}$$/HD$$^{+}$$比が0.1程度まで分離できることを確認した。この比をさらに小さくするには、高周波電圧の周波数をできるだけ高くする必要のあることがわかった。また、高分解能モードと通常モードの分析範囲は、それぞれ1~9u、1~60uであった。

論文

Influence of the friging field length on the separated $$^{4}$$He/D$$_{2}$$ peak shape of a high-resolution quadrupole mass spectrometer

廣木 成治; 阿部 哲也; 村上 義夫

Int. J. Mass Spectrom. Ion Process, 136, p.85 - 89, 1994/00

マシュー線図の第2安定解領域の条件を用いた高分解能四極子質量分析計(QMS)を使って、端電解長さのヘリウム/重水素分離ピーク形状に及ぼす影響を調べた。端電解は、四極子電極の両端に生じる不連続電解で、この長さが高分解能(QMS)の性能に大きな影響を及ぼす。端電解長さの調整は、イオン源と四極子電極間(入射口端電解)及び四極子電極とイオン検出器間(同出口)の距離を変えることで行った。その結果、分解能、感度、ピーク波形の乱れとも、入射口、出口側の端電解長さを小さくするに従って改善されることがわかった。

論文

Time variation of surface temperature during electron beam evaporation

大場 弘則; 荒木 政則; 柴田 猛順

Japanese Journal of Applied Physics, 33(5A), p.L693 - L695, 1994/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:17.88(Physics, Applied)

電子銃るつぼで発生させた原子ビームを原子法レーザー同位体分離の研究に用いているが、原子ビーム密度が100Hzで変動していることを経験している。このため銅の蒸発表面温度の時間変化測定を試み、原子ビーム密度の時間変化との関係を調べた。表面温度は高速度赤外温度計で、原子ビーム密度は四重極型質量分析計で測定した。その結果、蒸発面温度は周期的に変動しており、原子ビーム密度の変動周期と一致していた。さらに両者の変動の割合も一致していた。これは表面温度の時間変化が原子ビーム密度の時間変化を引起こしていることを示している。表面温度の時間変化は電子銃電源の50Hzの変動により、電子ビームスポット径、スポット位置がわずかに変化するために生じると考えられる。

報告書

長半減期放射性核種の定量法に関する調査研究

not registered

PNC TJ1545 93-004, 122 Pages, 1993/03

PNC-TJ1545-93-004.pdf:4.76MB

本報告は、本邦での核燃料サイクル施設の本格的稼働を間近に控えたこの時期において、環境中での核燃料サイクルとも関連した長半減期放射性核種の分析定量法を調査した結果をとりまとめたものである。各核種につき既に汎用化されている従来法はもとより、放射能測定を伴わない質量分析器を最終検出器とする最新の分析定量法についても、サーベイした。また、幾つかの核種については、分析対象物質毎に試料の前処理を詳しく記述し、実際の分析に役立つよう配慮した。

論文

原子力技術の民間移転のための技術情報サービス: SANTAデータベース

永井 士郎; 山岸 耕二郎*

原子力工業, 39(10), p.40 - 45, 1993/00

原研のSANTA(原子力技術応用推進計画)データベースは、去る4月から、一般のユーザーもVANを通じて検索できるようになっている。本稿では、SANTAデータベースの概要を述べた後、検索法を詳しく解説した。

論文

四極子質量分析計におけるイオンの軌道解析,II

廣木 成治; 阿部 哲也; 村上 義夫

真空, 36(1), p.1 - 7, 1993/00

四極子質量分析計の高分解能化に関する研究の一環として、四極子電界内イオンの軌道解析を行った。まず、マシュー線図の第I,II,III,I安定領域の各条件で、イオンの運動方程式を差分法により解いた。また、得られたイオン軌道波形をフーリエ級数表示による近似式と比較した。そして、イオン軌道の最大振幅が高周波電圧の初期位相角($$xi$$$$_{o}$$)に強く依存することから、各安定領域の条件でx,y方向最大振幅と$$xi$$$$_{o}$$との関係を調べた。その結果、第II安定領域でマススペクトルが得られる可能性のあることがわかり、特に安定領域の上側頂点近傍が高分解能化に有利であることが明らかとなった。

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